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+8617898830013文章簡要介紹阿秒脈沖的產(chǎn)生方法，及其發(fā)展趨勢和應(yīng)用。
產(chǎn)生阿秒脈沖的條件和飛秒一樣，首先要有足夠?qū)挼墓庾V來支持這樣短的脈沖。根據(jù)時間帶寬積(ΔνΔt≥1)，脈沖寬度和光譜寬度成反比，即脈沖越短，需要的光譜寬度就越寬。要得到小于1 fs的阿秒脈沖，就要有大于1015 Hz的帶寬。同時，載波就要更高的頻率。
呂利耶(Anne L’Huilier)的貢獻是，早在1980年代后期她就發(fā)現(xiàn)，其實不用把那些諧波合成起來做阿秒，每個諧波本身就是阿秒[1，2]。
阿戈斯蒂尼(Pierre Agostini)用雙光子電離互相關(guān)法或稱RABBITT(reconstruction of attosecond beating by interference of two-photon transitions)法測出了高次諧波脈沖電場的幅度和位相，重建出脈沖的時域波形，從而得出平均脈寬為250 as，脈沖間隔為1.35 fs(圖2)[2]。
但是這些諧波阿秒脈沖的時間間隔非常近，沒有找到一個高速光開關(guān)，可以把其中一個阿秒脈沖分離出來。
圖2 Agostini等用RABBITT法測出的從第11次到第19次5個諧波的電場幅度和位相，然后重建的脈沖時域波形。每個峰的半高寬是250 as，間隔是1.35 fs。余弦函數(shù)波形(虛線)代表零延遲時紅外探針電場[3]
早在1996年，Margret Murnane等人就發(fā)現(xiàn)[4]，當(dāng)激發(fā)高次諧波的脈沖不斷縮短時，高次諧波的譜寬不斷增加。當(dāng)脈沖縮短到周期量級時，截止頻率附近的高次諧波竟然連成了一片，形成一個小的超連續(xù)譜。如圖3所示，當(dāng)脈沖從30 fs縮短到7 fs(相對于波長800 nm時的2.6個光學(xué)周期)時，高次諧波的波形連成了一片。
圖3 不同脈沖寬度的激光入射到氖氣中產(chǎn)生的高次諧波[3，4]
克勞斯(Ferenc Krausz)小組進一步證明[5]，只有當(dāng)周期量級脈沖的載波包絡(luò)位相等于0時，截止頻率附近的光譜才會連成一片(圖4)。在截止頻率附近的好處是，可以用光譜濾波的方法把截止頻率以后這個小的超連續(xù)譜分離出來。這就是所謂“孤立”(isolated)的阿秒脈沖。
圖4 在周期量級脈沖激發(fā)的高次諧波軟X射線光譜的數(shù)值模擬中，(a—d)中下方有陰影的曲線是截止頻率區(qū)間內(nèi)，高次諧波輻射譜隨載波包絡(luò)位相的變化[5]。其中，(a)中顯示載波包絡(luò)位相(φceo)為0時，截止頻率區(qū)的高次諧波連成一片，另一條曲線是高斯型濾波器濾出的連續(xù)譜
把脈沖縮短到單周期，在當(dāng)時已經(jīng)不太困難。當(dāng)棱鏡壓縮脈沖到了極限時，維也納工業(yè)大學(xué)的Krausz和他的同胞、在匈牙利物理所工作的Robert Szipocs一起提出，用一種所謂的啁啾反射鏡來補償激光器腔內(nèi)色散，其中Szipocs負責(zé)鍍膜。用這個的啁啾鏡，Krausz最終得到了5 fs左右，也就是準單周期脈沖。用啁啾鏡技術(shù)做激光腔內(nèi)的色散補償，甚至激光腔外的色散補償，是邁向單周期脈沖很重要的一步。啁啾鏡，至今仍是非常重要的色散補償元件。
從激光振蕩器出來的脈沖雖然達到了周期量級，但脈沖能量只有1 nJ左右。這樣低的脈沖能量不足以激發(fā)高次諧波。好在啁啾脈沖放大技術(shù)已經(jīng)是常規(guī)技術(shù)，可以將脈沖放大，提高到毫焦量級。然而由于增益窄化和剩余色散，放大后的脈沖只能壓縮到30 fs。
米蘭工業(yè)大學(xué)的Nisoli等人發(fā)現(xiàn)，惰性氣體的電離可以突破增益介質(zhì)對脈沖光譜的限制。他們提出，用充有惰性氣體的直徑100 μm左右的空芯光纖來擴譜。幾十厘米長的空芯光纖，既可以保持單橫模光斑，色散又小，可以用啁啾鏡壓縮。他們最終得到幾百微焦的脈沖能量，而且還是準單周期脈沖[6]。
但是，如何把脈沖的載波包絡(luò)位相控制在零呢?
當(dāng)脈沖縮短到周期量級，也就是在脈沖的包絡(luò)之下，只有一個載波周期時，載波和包絡(luò)的峰值是否對應(yīng)，就顯得非常重要。因為在這樣短的脈沖中，是脈沖的電場，而不是包絡(luò)在發(fā)揮作用。脈沖的強弱取決于這兩個峰重合是否一致。只有這兩個峰值重合，才能得到最強的電場。
在載波包絡(luò)位相的示意圖中(圖5(a))，φceo是載波—包絡(luò)位相差，它取決于激光器腔內(nèi)色散導(dǎo)致的群速度和相速度的不同。這樣小的位相差，在載波的一個周期之內(nèi)，很難進行時域測量。
提出測量φceo方法的是瑞士聯(lián)邦工業(yè)大學(xué)的Ursula Keller[7]。她領(lǐng)導(dǎo)的小組用傅里葉變換，導(dǎo)出了φceo和初始頻率的關(guān)系，并命名為fceo。fceo在MHz量級，可以很方便地在頻域測量出來，并發(fā)明了基頻—倍頻—拍頻法(f-to-2f)來測量fceo。而這個方法，也為光頻梳的形成提供了關(guān)鍵技術(shù)。
圖5 (a)載波包絡(luò)位相差示意圖；(b)頻域的初始頻率fceo以及某個基頻頻率f及其倍頻
圖5(b)顯示了這種方法。在超過倍頻程的光譜中，每個頻率都是一個頻率間隔fr的整數(shù)倍加上一個初始頻率fceo。當(dāng)某個光頻率被非線性晶體倍頻時，會含有兩個fceo，而光譜中原有的2倍于這個基頻附近的頻率中，只含一個fceo。這兩個頻率的拍頻，就是fceo。
在各種技術(shù)的鋪墊下，2001年，Krausz等人做出了650 as孤立的阿秒脈沖[8]。目前最短的脈沖在43—53 as范圍內(nèi)[9，10]。
2010年前后，阿秒脈沖的研究發(fā)生了很大變化[11]。2010年以前，鈦寶石激光器是標準和成熟的阿秒脈沖驅(qū)動光源。其脈沖能量在數(shù)十毫焦、重復(fù)頻率在1 kHz以內(nèi)。因為波長較短，截止頻率被限制在100 eV左右。同時，重復(fù)頻率相對低，限制了它產(chǎn)生阿秒脈沖的平均功率。
2010年后，人們將有利于提高截止頻率和重復(fù)頻率的中紅外光參量啁啾脈沖放大器(OPCPA)作為驅(qū)動光源的主要研究方向。但是，它會使得驅(qū)動波長變長，電子波束發(fā)散以及高次諧波級次增加，導(dǎo)致產(chǎn)生阿秒脈沖的效率急劇下降。
為了彌補效率的下降，人們把主要精力放在了驅(qū)動光源的強度和重復(fù)頻率的增加。成熟的重復(fù)頻率100 kHz、平均功率超過1 kW的飛秒光纖或碟片激光器，加上多通腔擴譜和脈沖壓縮技術(shù)，成為新的阿秒脈沖的驅(qū)動光源，這極大增加了阿秒脈沖的重復(fù)頻率和平均功率。另一方面，自主控制驅(qū)動脈沖光場波形的光場合成技術(shù)也可以使阿秒激光產(chǎn)生的效率提高。
由于驅(qū)動光源的長波長化，阿秒脈沖的光子能量向1 keV以上擴展，脈沖寬度也向原子單位時間24 as發(fā)展。這使阿秒脈沖的應(yīng)用發(fā)生了很大變化。
(1)伴隨阿秒脈沖光子數(shù)的增加，單脈沖就能觀察到納米材料的納米尺度的微小變化，使亞飛秒分辨率的超高速成像成為可能。
(2)隨著阿秒脈沖強度的增加，用超短脈沖的表面倍頻和四波混頻等非線性光學(xué)效應(yīng)的多維成像技術(shù)，有可能向軟X射線波段擴展。這對理解表面、界面的化學(xué)反應(yīng)、催化機理等有著非常重要的作用。
(3)隨著截止波長的擴展，如果能實現(xiàn)吸收端附近的X射線吸收微細結(jié)構(gòu)和寬帶X射線吸收的微細結(jié)構(gòu)同時測量，就能用單一阿秒光源連續(xù)測量電子動力學(xué)和結(jié)構(gòu)變化。光誘導(dǎo)的相變、結(jié)構(gòu)變化等固體物理學(xué)中經(jīng)久不衰的課題將有了新的研究手段。
(4)隨著截止波長的擴展，在光化學(xué)和生命科學(xué)領(lǐng)域，利用阿秒脈沖可研究更大的分子。特別是，隨著水窗波長的光子數(shù)增加，水環(huán)境下近自然狀態(tài)中，可以捕捉DNA和蛋白質(zhì)生物分子的變化，將有助于理解光誘導(dǎo)反應(yīng)動力學(xué)并發(fā)展控制手段。
與此同時，圓偏光和具有軌道角動量的渦旋光的阿秒脈沖也在進行中，可能對手性分子、磁性材料的研究有重要作用。特別是，如果能做出亞keV能量的圓偏光，可加速磁性材料特別是超高速磁性器件的研究和開發(fā)。
目前，歐洲先進的阿秒光源ELI-ALPS (Extreme Light Infrastructure Attosecond Light Pulse Source)已開始運轉(zhuǎn)。
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